Orientadores: Reginaldo Guirardello, Cristiane Barbieri Rodella, Fábio de Ávila Rodrigues

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química

Resumo: O presente trabalho teve como objetivo avaliar catalisadores de titânia-zircônia na reação de isomerização de glicose para frutose. Foram testados catalisadores puros de titânia e zircônia, além de mistos desses óxidos em proporções em massa de 25:75, 50:50 e 75:25. Os catalisadores foram...

Resumo: O presente trabalho teve como objetivo avaliar catalisadores de titânia-zircônia na reação de isomerização de glicose para frutose. Foram testados catalisadores puros de titânia e zircônia, além de mistos desses óxidos em proporções em massa de 25:75, 50:50 e 75:25. Os catalisadores foram caracterizados por adsorção de nitrogênio a 77 K, difração de raios X e dessorção a temperatura programada de CO2 e NH3. A atividade catalítica dos catalisadores foi testada em reator de batelada, a temperaturas de 393, 403, 413 e 423 K e tempos de reação de 0.5, 1, 1.5, 2, 3, 4, 5, 6, 7 e 8 h. Os resultados mostraram que os catalisadores puros possuem estrutura cristalina, no caso da titânia fase anatásio e mistura de fase monoclínica e tetragonal no caso da zircônia. A área superficial dos catalisadores puros foi menor em comparação com os catalisadores mistos que mostraram ser materiais amorfos. Além disso, os catalisadores mistos apresentaram maior concentração de sítios ácidos e básicos. Todos os catalisadores permitiram a reação de isomerização, contudo favoreceram reações secundárias que transformaram a frutose em HMF e/ou ácido lático. A isomerização de frutose é atribuída às características básicas, enquanto a formação de HMF às características ácidas. Já a formação de ácido lático é considerada como a intervenção de sítios básicos e ácidos. Finalmente, considerando esses resultados foram supostas rotas de reação sobre os catalisadores e modeladas matematicamente. Os parâmetros reacionais foram determinados ajustando os dados experimentais aos modelos matemáticos usando a metodologia de ajuste de parâmetros de equações diferenciais ordinárias

Abstract: In this work, titania-zirconia catalyst were evaluated in the reaction of glucose into fructose. Pure Titania and Zirconia and mixed oxides in mass proportions 25:75, 50:50 and 75:25 were tested. The catalysts were characterized by nitrogen adsorption at 77K, X-ray diffraction and...

Abstract: In this work, titania-zirconia catalyst were evaluated in the reaction of glucose into fructose. Pure Titania and Zirconia and mixed oxides in mass proportions 25:75, 50:50 and 75:25 were tested. The catalysts were characterized by nitrogen adsorption at 77K, X-ray diffraction and temperature programmed desorption of \ce{CO2} and \ce{NH3}. The catalytic activity was measured in batch reactor at temperatures of 393, 403, 413 and 423 K and reaction times of 0.5, 1, 1.5, 2, 3, 4, 5, 6, 7 and 8 h. The results showed that pure catalyst structure is crystalline, Titania phase was anatase and Zirconia was mixture of monoclinic and tetragonal phase. The surface area of pure catalysts was lower that the mixed catalysts, these showed properties of amorphous solids. Similarly, the mixed catalysts showed higher concentration of acidic and basic sites. The catalysts allowed the isomerization reaction, but favored side reactions that convert fructose to HMF and lactic acid. Basic sites favored the reaction of isomerization of glucose into fructose and acid sites favored the reaction of dehydration of fructose to HMF. Basic and acid site favored lactic acid formation. Finally taking into account these results were supposed routes of reaction on the catalysts and modeled mathematically. The reaction parameters were determined by fitting the experimental data to mathematical models. The methodology used was parameter estimation for differential equations