Orientador: André Luiz Barboza Formiga

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química

Resumo: O trabalho apresentado explora a modificaçãoo do processo de síntese de uma rede metalorgânica conhecida como MIL-101(Cr), um material formado por clusters trinucleares de crômio(III) unidos por ligantes tereftalato em ponte. A partir do uso de meios reacionais contendo uma mistura de...

Resumo: O trabalho apresentado explora a modificaçãoo do processo de síntese de uma rede metalorgânica conhecida como MIL-101(Cr), um material formado por clusters trinucleares de crômio(III) unidos por ligantes tereftalato em ponte. A partir do uso de meios reacionais contendo uma mistura de componentes (ligantes ou metais), visou-se a incorporação de diferentes componentes em materiais contendo a mesma estrutura do MIL-101(Cr). Os produtos formados por esta estratégia foram analisados por difração de raios X pelo método de pó, onde se observou que, dependendo da composição do meio reacional, materiais contendo a mesma estrutura do MIL-101(Cr) foram formados. Evidências da incorporação dos diferentes componentes na estrutura dos materiais foram conseguidas pelo uso das espectroscopias nas regiões do infravermelho e ultravioleta e visível. Para os materiais contendo diferentes ligantes, observou-se um grau de incorporação de um dos ligantes substituídos de até aproximadamente 20%, apresentando áreas superficiais da ordem de 2300 mg. Já, para os materiais contendo diferentes metais, obteve-se uma incorporação de Fe(III) de até 17%. Além do mais, neste caso, alguns resultados mostram que há uma homogeneidade da distribuição de ferro nestes materiais. Desta forma, a partir do desenvolvimento deste trabalho, mostrou-se que o método de síntese utilizado foi bastante simples e eficiente para a produção de novos materiais que apresentam a estrutura do MIL-101, mas com superfícies com características e reatividade diferenciadas.

Abstract: This study explores modifications in the process of synthesis of a metal-organic framework known as MIL-101(Cr), formed by chromium(III) trinuclear clusters linked by terephthalate bridges. Through the use of reaction media containing a mixture of components (linkers or metals), we aimed...

Abstract: This study explores modifications in the process of synthesis of a metal-organic framework known as MIL-101(Cr), formed by chromium(III) trinuclear clusters linked by terephthalate bridges. Through the use of reaction media containing a mixture of components (linkers or metals), we aimed the incorporation of different components in materials presenting MIL-101(Cr) structure. The products obtained from this approach were characterized by powder X-ray diffraction, where we could observe that materials isoreticular to MIL-101(Cr) were formed, depending on the composition of reaction medium. From infrared and ultraviolet and visible spectroscopies, the incorporation of the different components in the structures was confirmed. For the materials containing different linkers, we observed incorporation degrees up to 20% for one of the substituted linkers and these materials presented specific surface areas in the order of 2300 mg. For the systems containing different metals, we obtained incorporation degrees up to 17%. Moreover, some results show that iron centers are homogeneously distributed over the structures. In conclusion, we could show that this synthetic approach was very simple and efficient for the formation of novel materials that are isoreticular to MIL-101(Cr), but presenting surfaces with diverse characteristics and reactivity.