Orientador: Oswaldo Luiz Alves

Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química

Resumo: Partindo-se do método de Stöber, um elegante e eficiente processo de síntese de partículas coloidais de SiO2, adaptações foram feitas para que fosse possível produzir nanopartículas porosas (50-80 nm) com alto valor de área de superfície (~1000 m g), volume de poros (~1,5 m g) e alta...

Resumo: Partindo-se do método de Stöber, um elegante e eficiente processo de síntese de partículas coloidais de SiO2, adaptações foram feitas para que fosse possível produzir nanopartículas porosas (50-80 nm) com alto valor de área de superfície (~1000 m g), volume de poros (~1,5 m g) e alta estabilidade coloidal. As nanoestruturas são compostas de nanopartículas coloidais de sílica hierarquicamente funcionalizadas, com poros internos com estrutura desordenada e diâmetros que vão de 1,8 a 10 nanômetros, funcionalizados com grupos fenil, e superfície externa recoberta com grupos propilmetilfosfonato ionizáveis. A funcionalização hierárquica e quimicamente antagônica (hidrofóbica = poros internos; hidrofílica = superfície externa) permite que moléculas hidrofóbicas (baixa solubilidade em água) sejam facilmente incorporadas nas cavidades porosas hidrofóbicas, ao passo que as partículas se mantêm de forma estável dispersas em água por meses. Moléculas hidrofóbicas foram incorporadas pelas nanopartículas porosas de SiO2 em concentração de até 3% (m/m) através da mistura de suspensões coloidais aquosas desses nanomateriais e as moléculas insolúveis (pós). A capacidade de incorporação da molécula hidrofóbica em questão (camptotecina) foi significantemente maior que outros sistemas porosos de SiO2 que estão sendo atualmente usados. A eficiência dos veículos moleculares foi comprovada através do carreamento da camptotecina, um potente agente antitumoral que levou à inibição do crescimento de células leucêmicas humanas. Além disso, as abordagens sintéticas usadas nessa Tese também possibilitaram a funcionalização da superfície externa das nanopartículas com outros grupos orgânicos hidrofílicos e reativos, como o propilamina. Consequentemente, as características dessas nanopartículas de SiO2 aqui mostradas preenchem uma série de demandas científicas atuais: a necessidade de nanoestruturas porosas de sílica com ampla distribuição de tamanho de poro, com morfologia homogênea, estreita distribuição de tamanhos e com real dispersibilidade em água (coloidais). Assim, o conjunto de propriedades apresentado abre perspectivas envolvendo o uso desse sistema como uma plataforma tecnológica suscetível a várias aplicações, servindo como um veículo para dispersão e liberação de moléculas hidrofóbicas em meio aquoso

Abstract: Based on the Stöber method, an elegant and efficient process for synthesizing SiO2 colloidal nanoparticles, modifications were done in order to produce porous nanoparticles (50-80 nm) with high surface area (~1000 mg), volume of pores (~1,5 m g) and high colloidal stability. The...

Abstract: Based on the Stöber method, an elegant and efficient process for synthesizing SiO2 colloidal nanoparticles, modifications were done in order to produce porous nanoparticles (50-80 nm) with high surface area (~1000 mg), volume of pores (~1,5 m g) and high colloidal stability. The nanostructures are made of hierarchically functionalized colloidal silica nanoparticles, with internal pores with disordered structure and diameters ranging from 1.8 to 10 nanometers, functionalized with phenyl groups; and external surface covered with ionizable propylmethylphosphonate groups. The hierarchical and chemically antagonistic functionalization (hydrophobic = internal pores; hydrophilic = external surface) allows hydrophobic molecules (low solubility in water) to be easily incorporated in the hydrophobic porous cavities, whereas particles maintain stably dispersed in water for months. Hydrophobic molecules were incorporated by the porous SiO2 nanoparticles in concentrations up to 3% (w/w) simply by mixing colloidal aqueous suspensions of these nanomaterials and insoluble molecules (powders). The uptake capacity for a specific hydrophobic molecule (camptothecin) was significantly higher than in other porous systems of SiO2 that have been currently used. The efficiency of the molecular vehicles was evidenced through the transportation of camptothecin, a potent antitumoral agent which led to the growth inhibition of human leukemic cells. Besides, the synthetic approach used in this thesis also made possible the functionalization of the external surface of nanoparticles with other hydrophilic and reactive organic groups, such as propylamine. Consequently, the characteristics of these SiO2 nanoparticles here shown fulfill several current scientific demands: necessity of porous silica nanostructures with a wide distribution of pore sizes, homogeneous morphology, narrow size distribution and real dispersibility in water (colloidal). Thereby, this set of properties opens up perspectives involving the use of this system as a technological platform susceptible to several applications, acting as a vehicle for the dispersion and liberation of hydrophobic molecules in aqueous media