Orientadores: Sandro Guedes de Oliveira, Julio Cesar Hadler Neto

Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin

Resumo: O presente trabalho pode ser inserido na grande área de estudo da interação da radiação com sólidos. Ele tem como principal objetivo entender a cinética de reconstituição dos danos causados por irradiação com íons ( traço latente) na apatita e e realizado através do estudo de annealing em...

Resumo: O presente trabalho pode ser inserido na grande área de estudo da interação da radiação com sólidos. Ele tem como principal objetivo entender a cinética de reconstituição dos danos causados por irradiação com íons ( traço latente) na apatita e e realizado através do estudo de annealing em traços atacados. O que se denomina traço latente e a trilha de danos causada pela desaceleração do íon, enquanto este atravessa a matéria. Estes traços latentes são meta-estaveis em relação ao tratamento térmico e apresentam uma taxa de reação a dissolução muito mais elevada que o mineral não danificado. Assim, para compreender as alterações causadas pelos tratamentos térmicos e necessária entender como o processo de ataque químico ocorre. Um cristal natural de apatita foi cortado em algumas orientações cristalográficas (principalmente basal e prismática) e estas amostras foram montadas em resina para obtenção de uma superfície plana com técnicas de polimento. Grande parte destas amostras foi irradiada com nêutrons (para induzir a fissão do isótopo 235 U com fluências de nêutrons térmicos próximas a 3xl015 cm-2 ) ou com íons pesados (152Sm e 238 U com fluências pr6ximas a lx106 cm-2 e 5x 1011 cm-2). Utilizando a espectroscopia no infra-vermelho, foi possível estimar o valor do diâmetro do traço latente. Os valores encontrados (~8-9 nm) são coerentes com diversas medidas utilizando outras técnicas presentes na literatura. As taxas de dissolução da superfície do material pelo acido nítrico em diferentes condições (concentração e temperatura) foram medidas pelo método da máscara com êxito. Observou-se uma inversão na razão entre as taxas para as diferentes orientações conforme a concentração do reagente aumentada. A distribuição de comprimentos projetados também foi estudada para estimar a eficiência de observação e revelação do ataque químico (razão entre quantos traços são efetivamente contados e quantos traços são gerados). A metodologia presente na literatura para o calculo da distribuição de comprimentos projetados foi revista e novas estimativas foram feitas utilizando métodos numéricos com intuito de estimar os comprimentos e desvios dos fragmentos de fissão leve e pesado na apatita. Foi observada uma deficiência intrínseca na medida do comprimento projetado, mas esta sozinha não e capaz de explicar o deficit de alcance observado para as irradiações com íons. Duas metodologias para o ca1culo do conteúdo de urânio nas amostras são apresentadas e os resultados da comparação com valores obtidos par outras técnicas independentes são satisfatórios. Isto fortalece o método dos traços de fissão como uma técnica absoluta para a dosimetria de nêutrons. Par fim, para o estudo do tratamento térmico, dais conjuntos de dados pana traços de íons foram preparados: um a partir da diminuição do comprimento projetado; e outro com o estudo da variação na abertura superficial de traços de íons incidentes perpendicularmente. Foi possível correlacionar as reduções da abertura superficial e do comprimento através de uma lei de potencia. Aparentemente, a abertura superficial parece ser um indicador da quantidade de defeitos e isto possibilita vincular melhor a cinética do tratamento térmico. Algumas extrapolações geológicas também foram realizadas e o razoável acordo com os dados geológicos demonstra que o processo e universal e que traços de íons podem ser usados como ferramenta para o estudo do tratamento térmico em traços atacados

Abstract: This work can be inserted in the great study area of radiation interactions with solids. It has as the main goal the understanding of the reconstitution of damage caused by ion irradiation (latent track) in apatite and it is investigated through the annealing of chemically etched tracks. A...

Abstract: This work can be inserted in the great study area of radiation interactions with solids. It has as the main goal the understanding of the reconstitution of damage caused by ion irradiation (latent track) in apatite and it is investigated through the annealing of chemically etched tracks. A latent track is the damage trail caused by the ion deceleration in matter. These tracks are thermally meta-stable and they present an enhanced dissolution rate when compared to the non-damaged bulk mineral. Thus, in order to understand t he alterations caused by a thermal treatment, it is necessary to understand how does the chemical etching occur. A natural apatite crystal was cut in some crystallographic orientations (mainly basal and prismatic) and these samples were mounted in epoxy resin in order to obtain a fiat surface with polishing techniques. Great part of these samples were irradiated with thermal neutrons (inducing the 235 U fission with fiuence close to 3x 1015 cm-2 ) or heavy ions e 52Sm and 238U with nominal fluences of lx106 cm-2 and 5x1011 cm-2 ). Applying infra-red spectroscopy, it was possible to estimate the values of ion latent track diameters. The founded values (~8-9 nm) are coherent with several measurements employing other techniques presented in the literature. The mineral surface dissolution rates by nitric acid were successfully measured in different conditions ( etchant concentration and temperature) with the mask method. As the etchant concentration increases, an inversion in the dissolution rates ratio between different orientations was observed. The projected length distribution was also studied to estimate the revelation/observation efficiency (ratio between how many tracks were effectively counted and how many are expected). The methodology presented in the literature for the calculation of the expected projected length distribution was revised and new estimates were made with numerical methods. These numerical methods were employed to estimate the length and standard deviation of light and heavy fission fragments in apatite. An intrinsic deficit in the projected length measurement was observed. However, it alone could not explain the huge range deficit observed for external source irradiation in apatite. Two methodologies for the calculation of uranium content in t he samples were proposed. The comparison of the results with other values found from independent techniques was satisfactory. This strengthen the fission track method as an absolute technique for neutron dosimeter. Finally, two data sets for ion track thermal annealing study were prepared:! one from the shortening of projected length; and the other from the variation of perpendicular ion track etch-pit aperture. It was possible to correlate the aperture and length reduction with a power law. Apparently, the etch-pit aperture seems to be an indicator of the amount of defects which remains in the latent track after the thermal treatment. This enables one to better constrain the thermal annealing kinetic. Some geological extrapolation were also predicted. The reasonable agreement with geological data demonstrates that the process is universal and that ion tracks can be used as proxies for the thermal annealing behavior study