Hidrogenação parcial do benzeno com catalisadores de Ru/A12O3 e Ru/CeO2 = efeitos do metodo de impregnação e da adição de solventes ao meio reacional em fase liquida
Raphael Soeiro Suppino
DISSERTAÇÃO
Português
T/UNICAMP Su76h
[Partial hydrogenation of benzene on Ru/A12O3 e Ru/CeO2 catalysts]
Campinas, SP : [s.n.], 2010.
174 p. : il.
Orientador: Antonio Jose Gomez Cobo
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica
Resumo: A reação de hidrogenação parcial do benzeno em fase líquida tem sido estudada com vistas à obtenção do cicloexeno. Este produto de alto valor agregado pode ser utilizado para a obtenção de poliamidas, como o nylon, através de uma rota industrialmente simples e ecologicamente correta. Esta...
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Resumo: A reação de hidrogenação parcial do benzeno em fase líquida tem sido estudada com vistas à obtenção do cicloexeno. Este produto de alto valor agregado pode ser utilizado para a obtenção de poliamidas, como o nylon, através de uma rota industrialmente simples e ecologicamente correta. Esta reação possui ainda uma importante aplicação na proteção ambiental, face às severas restrições à presença de compostos aromáticos nos combustíveis. O presente trabalho tem por objetivo estudar o desempenho de catalisadores de Ru/Al2O3 e Ru/CeO2 preparados através dos métodos de impregnação incipiente e impregnação úmida. Objetiva-se ainda estudar os efeitos da adição de solventes orgânicos ao meio reacional, e a utilização dos solventes na separação dos produtos da reação. Os catalisadores estudados foram preparados a partir de soluções aquosas de RuCl3.xH2O. No caso da impregnação incipiente, os sólidos foram secos a 358 K por 24 h e reduzidos sob fluxo de H2 a 573 K por 3 h. No caso da impregnação úmida, os catalisadores foram reduzidos com formaldeído a 353 K, durante a impregnação. Os suportes Al2O3 e CeO2 foram caracterizados através de titulação potenciométrica e a adsorção de N2 (método de B.E.T.) foi empregada para determinar a área específica dos sólidos. As técnicas de MEV+EDX e XPS permitiram avaliar a composição dos sólidos, enquanto que a formação da fase ativa dos catalisadores foi estudada através de TPR. O desempenho dos catalisadores foi avaliado na reação de hidrogenação parcial do benzeno em fase líquida, conduzida à pressão constante de 5 MPa de H2 e a 373 K num reator Parr do tipo slurry. A destilação extrativa dos produtos de reação foi estudada com o software Aspen Plus®. Os resultados obtidos indicam que os catalisadores de Ru/Al2O3, preparados por impregnação úmida, apresentam os melhores desempenhos catalíticos nesta reação. O rendimento de cicloexeno aumenta com a adição de solvente ao meio reacional, segundo a ordem: monoetanolamina > monoetilenoglicol > n-metil-2-pirrolidona > acetato de etila. Nas condições deste estudo o monoetilenoglicol foi o único solvente capaz de separar todos os produtos de reação com eficiência suficiente para um processo industrial
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Abstract: The reaction of partial hydrogenation of benzene in liquid phase has been studied with the purpose of obtaining cyclohexene. This product of high aggregated value can be used to obtain polyamides such as nylon, through a route industrially simple and environmentally friendly. This reaction...
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Abstract: The reaction of partial hydrogenation of benzene in liquid phase has been studied with the purpose of obtaining cyclohexene. This product of high aggregated value can be used to obtain polyamides such as nylon, through a route industrially simple and environmentally friendly. This reaction also has an important application in environmental protection, given the severe restrictions on the presence of aromatics in fuels. In this context, this work aims to study the performance of Ru/Al2O3 and Ru/CeO2 catalysts prepared by the methods of incipient impregnation and wet impregnation. Another object of the present work is to study the effects of adding organic solvents to the reaction medium, and the use of these solvents for the separation of reaction products. The catalysts were prepared from aqueous solutions of RuCl3. xH2O. In the case of incipient impregnation, the solids were dried at 358 K for 24 h and reduced under H2 flow at 573 K for 3 h. In the case of wet impregnation, the catalysts were reduced with formaldehyde at 353 K during the impregnation step. The supports Al2O3 and CeO2 were characterized by potentiometric titration and N2 adsorption (B.E.T. method) was used to determine the specific area of the solids. The techniques of SEM + EDX and XPS allowed the evaluation of the composition of solids, whereas the formation of the active phase of catalysts was studied by TPR. The performance of the catalysts was evaluated in the liquidphase partial hydrogenation of benzene carried out at H2 constant pressure of 5 MPa and 373 K in a slurry Parr reactor. The extractive distillation of the reaction products was studied with the software Aspen Plus ®. The results indicate that the catalysts Ru/Al2O3, prepared by wet impregnation, led to the best performances observed for this reaction. The yield of cyclohexene increases with the addition of solvent to the reaction medium, following the order: monoethanolamine > monoethylene glycol > n-methyl-2-pyrrolidone > ethyl acetate. In this study, monoethylene glycol was the only solvent able to efficiently separate all reaction products to obtain cyclohexene in an industrial process
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Hidrogenação parcial do benzeno com catalisadores de Ru/A12O3 e Ru/CeO2 = efeitos do metodo de impregnação e da adição de solventes ao meio reacional em fase liquida
Raphael Soeiro Suppino
Hidrogenação parcial do benzeno com catalisadores de Ru/A12O3 e Ru/CeO2 = efeitos do metodo de impregnação e da adição de solventes ao meio reacional em fase liquida
Raphael Soeiro Suppino
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