Orientador: Jose Suassuna Filho

Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin

Resumo: Os hidretos LaRu2Hx, YRh2Hx e YNi2Hx dopados com o ion paramagnético Gd3+, com a concentração de hidrogênio, x, no intervalo de 0 a 5, foram investigados mediante a técnica de Ressonância Paramagnética Eletrônica (RPE), na faixa de temperatura entre 1,5 K e 4,2 K, e os hidretos CeRu2Hx por...

Resumo: Os hidretos LaRu2Hx, YRh2Hx e YNi2Hx dopados com o ion paramagnético Gd3+, com a concentração de hidrogênio, x, no intervalo de 0 a 5, foram investigados mediante a técnica de Ressonância Paramagnética Eletrônica (RPE), na faixa de temperatura entre 1,5 K e 4,2 K, e os hidretos CeRu2Hx por medidas de susceptibilidade magnética AC. Em concentrações intermediárias de hidrogênio, os espectros de ressonância do Gd3+ nos hidretos LaRu2Hx apresentam duas linhas de ressonância: uma em g = 1,817 e outra em g = 2.08. Associamos estas linhas à fase-a , baixa concentração de hidrogênio, e fase-b , onde o hidreto propriamente dito encontra-se formado. Para concentrações próximas à de saturação, apenas a linha associada a fase-b , g = 2,08, foi observada. Observamos também que a supercondutividade do composto LaRu2 é parcialmente suprimida em concentrações intermediarias de hidrogênio e totalmente suprimida na saturação, fase-b . Para o YNi2Hx, a exemplo do que ocorreu no LaRu2Hx, duas linhas de ressonância do Gd3+ foram observadas, porém, superpostas em g = 1.996. Detectamos apenas uma linha de ressonância do Gd3+ nos hidretos YRh2Hx. Com o fator-g deslocando-se em função da concentração de hidrogênio de g = 1,995, na matriz não hidrogenada, para g = 2,003 em x = 5. As medidas de susceptibilidade magnética AC, efetuadas nos hidretos CeRU2Hx, evidenciam, devido à absorção de hidrogênio, os seguintes efeitos: i) o caráter supercondutor do CeRu2 é parcialmente suprimido em concentrações intermediárias de hidrogênio e, na saturação (x = 5), a supressão é total. Isto indica a coexistência de duas fases (a e b) na composição destes hidretos; ii) o hidrogênio induz uma transição tipo antiferromagnética (Tm @ 1,3 K), na fase-b dos hidretos. Esta transição está associada à mudança de valência do Ce de Ce4+ (4f0) no composto CeRu2 para Ce3+ (4f1) na fase b destes hidretos. A análise de nossos resultados foi efetuada em termos do modelo de multibandas em metais, do modelo de banda rígida (protônico e aniônico), utilizado para interpretar as principais características físicas de hidretos metálicos, e do modelo de transferência de cargas de Miedema. Para uma melhor compreensão dos resultados recorremos também a princípios fundamentais de estrutura de bandas em sólidos. Nossos resultados, além de sugerir a transferência de cargas no sentido átomos de hidrogênio ® estados de banda da matriz hospedeira, fornecem evidências de que a estrutura de banda da matriz metálica desempenha papel fundamental na formação e nas propriedades físicas dos hidretos metálicos

Abstract: The ternary intermetallic hydrides LaRu2Hx, CeRu2Hx, YRh2Hx and YNi2Hx, doped with Gd3+ ions, were investigated in function of both the hydrogen concentration, x, and temperature. A single EPR line was observed for Gd in the uncharged LaRu2 compound (x = O) in the normal state. The EPR...

Abstract: The ternary intermetallic hydrides LaRu2Hx, CeRu2Hx, YRh2Hx and YNi2Hx, doped with Gd3+ ions, were investigated in function of both the hydrogen concentration, x, and temperature. A single EPR line was observed for Gd in the uncharged LaRu2 compound (x = O) in the normal state. The EPR parameters were found in good agreement with the previously published data. Two well resolved Gd3+ EPR lines were found in the region of intermediate hydrogen concentration (0.5 £ x £ 3), while a single line with g-value (g = 2.087) was observed for high hydrogen concentration (x @ 4.5). Our results clearly indicate that LaRu2Hx is a double-phase hydride with a low hydrogen concentration phase, a-phase, and a high hydrogen concentration, b-phase. Both phases coexist for intermediate hydrogen concentration (0.5 £ x £ 4.5). CeRu2 is a superconducting compound with transition temperature Ts = 6.18 K. The hydrogen absorption leads to a suppression of de superconducting behavior and appearance of a magnetic ordering transition at T = 1.3 K. These effects were explained in terms of a change in cerium valence of Ce@4+ (4f0) in the CeRu2 for C3+ (4f1) in the CeRu2H5. Only moderate effects on the EPR properties of YRh2 and YNi2 were observed upon hydrogen absorption. The analysis and discussion of our results were performed in terms of the multiband model for EPR of rare earth impurities in metal and the rigid band (protonic and anionic) model for hydrogen absorption in metallic systems. Some aspect of the band structure theory were useful for the understanding of the changes introduced by hydrogen on the physical properties of intermetallic compounds investigated here