Orientador: Fernando Cerdeira

Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin

Resumo: Os movimentos atômicos para todos os modos normais da paratelurita foram encontrados usando técnicas de teoria de grupo. Baseados nos movimentos de cada molécula TeO2 foi possível desenvolver um critério semi-quantitativo para classificação dos modos. Tal classificação permitiu identificar...

Resumo: Os movimentos atômicos para todos os modos normais da paratelurita foram encontrados usando técnicas de teoria de grupo. Baseados nos movimentos de cada molécula TeO2 foi possível desenvolver um critério semi-quantitativo para classificação dos modos. Tal classificação permitiu identificar as estruturas observadas nos espectros Raman e infravermelho a um tipo de movimento interno dos átomos na cela unitária do cristal de maneira bem consistente. Os modos óticos do centro da zona de Brillouin foram analisados para o cristal submetido a uma deformação homogênea. A deformação foi introduzida externamente por pressão uniaxial e a detecção foi feita por espalhamento Raman. Para interpretar as mudanças ocorridas nos espectros, foi necessário particularizar a teoria linear do potencial de deformações ao caso da paratelurita. Esta teoria foi suficiente para descrever o comportamento de todos os modos observados quando a força era aplicada ao longo das direções cristalográficas [001] e [110]. Entretanto, para a direção [100] as variações em freqüência dos fonons eram muito maior que as preditas pela teoria do potencial de deformações. Esta anomalia se revelou muito maior no caso do fonon de simetria B1 de menor freqüência. A freqüência deste fonon aumenta supra-Iinearmente com o aumento da pressão [100]. O .comportamento anômalo para pressão [100] foi interpretado como devido a efeitos relacionados com a transição de fase estrutural D44 ® D24 induzida na paratelurita por pressão hidrostática,. pois a pressão [100] produz uma distorção de mesma simetria que a responsável pela transição. Valores numéricos para as constantes de deformação, foram obtidos para modos representativos, das medições dos modos puros, e modos oblíquos. Com estes valores, foi possível calcular os parâmetros de Grüneisen que mostraram boa concordância com resultados prévios obtidos por medidas a pressão hidrostática

Abstract: We obtain the atomic motions corresponding to all zone center phonons of paratellurite using standard group theory techniques. We developed simple, semiquantitative, guidelines based on the atomic displacements within each TeO2 molecule corresponding to each mode of the crystal. These...

Abstract: We obtain the atomic motions corresponding to all zone center phonons of paratellurite using standard group theory techniques. We developed simple, semiquantitative, guidelines based on the atomic displacements within each TeO2 molecule corresponding to each mode of the crystal. These criteria allow to assign all of the observed structures in the Raman and infrared spectrum to a given type of motion in a satisfactory and self consistent manner. We studied the effect of uniaxial stress on the Raman spectrum of paratellurite, at room temperature. The observed changes are interpreted using a linear deformation potential theory successfully applied in a wide variety of materials. This theory describes well the behavior of all observed lines when the force is applied along the [001] and [110] crystallographic directions. The shifts and splittings obtained when stress is applied along the [100] direction, however, are much larger than those expected on the basis of the aforementioned theory. This anomaly is stronger for the lowest frequency B1 line which exhibits a strong supra-Iinear frequency increase for [100] stress. The anomalous behavior for [100] stress is believed to be due to the D44 ® D24 structural phase transition that takes place in paratellurite under hydrostatic stress, since a [100] stress produces a distortion of the same symmetry as the one responsible for the transition. Deformation potential values for representative modes are obtained from measurements of pure and quasimodes and Grüneisen parameters calculated from these deformation potentials are in good agreement with those previously obtained from hydrostatic pressure measurements