O papel do cloro na hidrogenação parcial do benzeno com catalisadores de rutenio
Giselli Luzia Ferreira da Silva
DISSERTAÇÃO
Português
(Broch.)
T/UNICAMP Si38p
[The function of chlorine in the partial hydrogenation of the benzene with ruthenium catalysts]
Campinas, SP : [s.n.], 2007.
107p. : il.
Orientador: Antonio Jose Gomez Cobo, Adler Gomes Moura
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica
Resumo: A hidrogenação parcial do benzeno é uma reação química de grande interesse científico e industrial, uma vez que o cicloexeno formado pode ser empregado na obtenção de diversos produtos, em razão da sua dupla ligação altamente reativa. O presente trabalho tem como objetivo principal estudar...
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Resumo: A hidrogenação parcial do benzeno é uma reação química de grande interesse científico e industrial, uma vez que o cicloexeno formado pode ser empregado na obtenção de diversos produtos, em razão da sua dupla ligação altamente reativa. O presente trabalho tem como objetivo principal estudar os efeitos do cloro em catalisadores de Ru/CeO2, destinados à hidrogenação parcial do benzeno. Com o intuito de verificar a influência da natureza do suporte, catalisadores de Ru/Al2O3 também foram estudados, como referência, uma vez que a alumina é um suporte não redutível. Para tal, catalisadores com uma fração mássica de metal de cerca de 5 % foram preparados através do método de impregnação a seco. Após a adição do precursor clorado RuCl3xH2O ao suporte, os catalisadores foram submetidos a tratamentos térmicos consecutivos de redução direta a 573K. Os sólidos obtidos foram caracterizados através das técnicas de adsorção de N2 (método B.E.T.), microscopia eletrônica de varredura com microssonda para análise espectrométrica de raios X (MEV + EDX), espectrometria de fotoelétrons excitados por raios X (XPS) e redução à temperatura programada (TPR). O desempenho dos catalisadores foi avaliado nas reações de hidrogenação do benzeno e de hidrogenação do cicloexeno, empregando-se um reator Parr do tipo "slurry". A reação foi conduzida à pressão de hidrogênio constante de 5 Mpa e à temperatura de 373 K, em meio reacional trifásico contendo água. Em alguns testes catalíticos realizados, soluções aquosas de TiCl3, NaCl, ZnCl2 ou HCl foram adicionadas ao meio reacional. Os resultados da caracterização revelam que o cloro, oriundo do precursor clorado, praticamente não é eliminado do catalisador Ru/CeO2, mesmo após os sucessivos tratamentos de redução. Na reação de hidrogenação do benzeno, o catalisador Ru/CeO2, reduzido duas vezes consecutivas, apresenta os maiores rendimentos de cicloexeno, tanto na ausência, quanto na presença de TiCl3 no meio reacional. Dentre os aditivos empregados no meio reacional, o TiCl3 conduz aos maiores rendimentos de cicloexeno
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Abstract: The partial hydrogenation of the benzene is a chemical reaction of great scientific and industrial interest, since the produzed cyclohexeno can be used in the attainment of diverse products, in reason of its highly reactive double bond. The present work has as main objective to study the...
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Abstract: The partial hydrogenation of the benzene is a chemical reaction of great scientific and industrial interest, since the produzed cyclohexeno can be used in the attainment of diverse products, in reason of its highly reactive double bond. The present work has as main objective to study the effect of chlorine in Ru/CeO2 catalysts, destined to the partial hydrogenation of the benzene. With intention to verify the influence of the nature of the support, Ru/Al2O3 catalysts have been also studied, as reference, since that alumina is a not reducible support. For such, catalysts with a mass metal fraction of about 5 % were prepared by the wet impregnation technique. After the addition of the chloride precursor RuCl3xH2O to the support, the catalysts were submitted to consecutive thermal treatments of direct reduction at 573K. The gotten solids have been characterized by N2 adsorption (method B.E.T.), electronic scanning microscopy with energy dispersive X-ray spectroscopy analysis (MEV+EDX), X-ray photolectron spectroscopy (XPS) and temperature-programmed reduction (TPR) techniques. The performance of the catalysts have been evaluated in the reactions of benzene hydrogenation and cyclohexeno hydrogenation, using a Parr reactor of the type "slurry". The reaction has been carried out at 5 Mpa constant hydrogen pressure and 373K temperature, in a three-phase reacional system with water. In some catalysts tests, aqueous solutions of TiCl3, NaCl, ZnCl2 or HCl have been added to the reacional system. The results of the characterization show that the chlorine, from the chloride precursor, is practically not eliminated of the Ru/CeO2 catalyst, after the successive treatments of reduction. In the benzene hydrogenation reaction, the Ru/CeO2 catalyst, reduced two consecutive times, presents the biggest yields of cyclohexeno, as in the absence, as in the presence of TiCl3 in the reacional system. Among additives used in the reacional system, the TiCl3 leads to the biggest yields of cicloexeno
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