Preparação e caracterização de hidrotalcitas Mg/AL calcinadas e suas propriedades cataliticas para reações de conversão de etanol
Sandra Bizarria Lopes Villanueva
TESE
Português
(Broch.)
T/UNICAMP V712p
[Preparation and characterization of calcined Mg/AL-Hydrotalcite and ethanol catalytic properties]
Campinas, SP : [s.n.], 2005.
261 p. : il.
Orientador: Renato Sprung
Tese doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica
Resumo: Materiais do tipo hidrotalcita foram sintetizados, calcinados e caracterizados, assim como utilizados na conversão catalítica de etanol. As sínteses foram realizadas com razões molares AI/(AI + Mg) iguais a 0,20; 0,25 e 0,33; em todos os casos os difratogramas de raios-X demonstraram que,...
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Resumo: Materiais do tipo hidrotalcita foram sintetizados, calcinados e caracterizados, assim como utilizados na conversão catalítica de etanol. As sínteses foram realizadas com razões molares AI/(AI + Mg) iguais a 0,20; 0,25 e 0,33; em todos os casos os difratogramas de raios-X demonstraram que, efetivamente, fases de hidrotalcitas tinham sido obtidas. Esses materiais apresentaram áreas superficiais BET de cerca de 50 a 70 m2.g-l, à exceção da hidrotalcita sintetizada com agentes precipitantes contendo amônio, em que a área superficial foi de cerca de 7 m2g -I. A quimissorção de CO2 desses materiais revelou que hidrota1citas calcinadas são sólidos básicos e tal basicidade relaciona-se com o teor de magnésio substituído e também com a temperatura de ca1cinação. Os testes catalíticos foram realizados a temperaturas de 3000 C a 4000 C e verificou-se o aumento da taxa de reação com o incremento da temperatura. Os produtos de condensação éter etílico e nbutanol foram obtidos em maior proporção. Hidrotalcitas da série sódio apresentaram maior rendimento de n-butanol independentemente do teor de alumínio presente na amostra. Todas as amostras utilizadas apresentaram, a baixas conversões, quantidades significativas de n-butanol, o que pode indicar que, além da via de condensação aldólica, a formação desse produto também ocorre via condensação direta do etanol, ou seja, sem a dessorção para a fase gasosa da molécula de acetaldeído. Testes catalíticos comparativos realizados com óxido de magnésio e alumínio resultaram principalmente em acetaldeído e etileno, respectivamente. Traços de n-butanol foram identificados no óxido de magnésio quando testado a 4000 C, e éter etílico foi observado em maior quantidade no óxido de alumínio quando testado a 3000 C
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Abstract: Hydrotalcites-like materiaIs were prepared, calcined and characterized as well as used in the catalytic reaction of ethanol. The synthesis were perfonned with AI/(AI + Mg) ratios of 0.20; 0.25 and 0.33; in all cases the x-ray showed hydrotalcites phases. These materiaIs resulted in BET...
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Abstract: Hydrotalcites-like materiaIs were prepared, calcined and characterized as well as used in the catalytic reaction of ethanol. The synthesis were perfonned with AI/(AI + Mg) ratios of 0.20; 0.25 and 0.33; in all cases the x-ray showed hydrotalcites phases. These materiaIs resulted in BET areas of 50 at 70 m2.g-1, except for the hydrotalcite synthesized with NH3, that resulted in a BET area 00 m2g-1. The CO2 chemisorption on these materiaIs revealed that calcined hydrotalcites are basic catalysts and their basicity was related to the quantity of substituted magnesium and to the calcination temperature. The catalytic reactions were performed at 300, 350 and 4000 C; the reaction rate increasing with reaction temperature. The main reaction products identified were ether and n-butanol. The hydrotalcite synthesized with cation sodium presented the highest yield of n-butanoI independent of aluminum content present in the samples. The results of Iow conversions showed significant yield of n-butanoI, and this could indicate that the formation of that product occurs by aldoI condensation and aIso by straight condensation of ethanoI molecule, without acetaldehyde desorption to gas fase. Comparative catalytic tests performed with MgO and AI203 showed acetaldehyde and ethylene predominantly as reaction products. Traces of n-butanoI were identified with MgO when the reaction occurred at 4000 C, and ether was identified with AI203 when the reaction occurred at 3000 C
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Sprung, Renato, 1945-
Orientador
Assaf, Jose Mansur
Avaliador
Cardoso, Lisandro Pavie, 1950-
Avaliador
Moura, José Claudio, 1943-
Avaliador
Valença, Gustavo Paim, 1960-
Avaliador
Gomez Cobo, Antonio José, 1957-
Avaliador
Preparação e caracterização de hidrotalcitas Mg/AL calcinadas e suas propriedades cataliticas para reações de conversão de etanol
Sandra Bizarria Lopes Villanueva
Preparação e caracterização de hidrotalcitas Mg/AL calcinadas e suas propriedades cataliticas para reações de conversão de etanol
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