Oxidação seletiva de n-butano em catalisadores VPO-SiO2-MgO para obtenção de anidrido maleico
Adriana Siviero Pagani
DISSERTAÇÃO
Português
(Broch.)
T/UNICAMP P14o
Campinas, SP : [s.n.], 2002.
88p. : il.
Orientador: Gustavo Paim Valença
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica
Resumo: Catalisadores de óxidos de vanádio e fósforo, VPO, foram utilizados na reação de oxidação seletiva do n-butano em anidrido maleico. Óxidos de vanádio e fósforo foram depositados sobre sílica pura - porosa e amorfa - e sobre óxidos mistos de silicio e magnésio, de forma a estudar a influência...
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Resumo: Catalisadores de óxidos de vanádio e fósforo, VPO, foram utilizados na reação de oxidação seletiva do n-butano em anidrido maleico. Óxidos de vanádio e fósforo foram depositados sobre sílica pura - porosa e amorfa - e sobre óxidos mistos de silicio e magnésio, de forma a estudar a influência de sítios ácidos e básicos na reação de oxidação seletiva de butano. Os óxidos mistos foram preparados pela adição contínua de NH4OH com razões Mg:Si de 1:0,4:1, 1:1, 1:4 e 1: 8 por precipitação de uma suspensão de sílica amorfa em uma solução de nitrato de magnésio. A fase ativa foi adicionada pelo método de impregnação incipiente, com uma solução de metavanadato de amônia e ácido oxálico, nas percentagens mássicas de pentóxido de vanádio de quatro e oito porcento em massa. Os sólidos foram caracterizados por diftação de raio-X, adsorção de N2 a 77 K, quimissorção de O2 e microscopia eletrônica de varredura. A reação de oxidação foi realizada a 725 K em um sistema contínuo à pressão ambiente com um fluxo total de alimentação de 40 em3 min-l e monitorada com um cromatógrafo a gás. Foram obtidos dados de conversão, seletividade, taxa de reação e taxa de giro para cada catalisador. Obteve-se um maior grau de conversão de butano para os catalisadores com 4% V205. O catalisador com teor de sílicio de 0,89 e os suportados em sílica porosa apresentaram uma conversão maior a todas as amostras. As sílicas porosa e amorfa apresentaram as maiores percentagens de mesoporos. O fator mais importante para a conversão do butano foi a fração de mesoporos no catalisador. Mas a seletividade foi menor para os catalisadores com 4% V 205 do que aqueles impregnados com 8% V 205. O catalisador sobre o qual a reação teve maior seletividade em anidrido maleico foi o 8% de V 205 no suporte com teor de sílica de 0,89. Este catalisador apresentou uma quantidade elevada de oxigênio quimissorvido, indicando uma maior quantidade de sítios ativos. Além disso, houve um aumento na percentagem de mesoporos após a impregnação, sugerindo que o acréscimo da quantidade de mesoporos podem ser provenientes do V 205
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Abstract: Vanadium-phosphorous oxides are the most ftequent1y used catalysts for the partial oxidation of n-butane to maleic anhydride. Mixed and pure oxides of silica and magnesia were used as supports to study the influence of acid and basic sites on the selective oxidation of n-butane. The...
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Abstract: Vanadium-phosphorous oxides are the most ftequent1y used catalysts for the partial oxidation of n-butane to maleic anhydride. Mixed and pure oxides of silica and magnesia were used as supports to study the influence of acid and basic sites on the selective oxidation of n-butane. The supports were prepared by the precipitation of the Mg(OHh by addition of diluted ~OH in a suspension containing magnesium nitrate and amorphous silica in the ratio Mg:Si of 1:0, 4: 1, 1:1, 1:4, 1:8 and 0:1. The active phase was added by the incipient wetness method with the addition of a solution with ammonium metavanadate and oxalic acid in the ratio of four and eight in weight of vanadium pentoxide per gram of catalyst. The catalysts were caracterizared by X-ray difiTaction, adsorption ofN2 at 77 K, chemisorption of 02 and electron scatter microscopy. The oxidation reaction was carried at 725 K in a continuous reactor at atmospheric pressure in a total feed flow rate of 40 em3 min-l and ana1ysed by gas chromatography. Datas for conversion, selectivity, rate of reaction and tumover rate were obtained for each catalyst. A great degree of conversion was obtained with the 4% V20s catalysts, the one with amorphous silica grade of 0,89 and those supported on porous silica showed the highest conversions among all the samples. The porous and amorphous silica showed the highest ratio of mesopores. The most important catalyst feature to high conversion of butane was the ftaction of mesopores in the solid. But the selectivity was lower for the 4% V20S than for the 8% V 20S catalysts. The most selective was the 8% V 20S supported with a silica grade of 0,89, this catalyst had showed a high value of oxygen chemisorption pointig out a greater number of active sites. And an increase in the ratio of mesopores after impregnation suggesting that this can be attributed to the existence of V20s
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Oxidação seletiva de n-butano em catalisadores VPO-SiO2-MgO para obtenção de anidrido maleico
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