Resumo: O armazenamento de energia pelos supercapacitores é inteiramente dependente dos materiais que constituem os mesmos e de seus parâmetros de operação, sendo que as propriedades eletroquímicas dos eletrodos e eletrólitos determinam o desempenho do dispositivo. Assim, o desenvolvimento de novos materiais para supercapacitores tem recebido grande atenção, sendo os materiais de carbono largamente aplicados como eletrodos, por possuírem alta área superficial, facilidade de manuseio e baixo custo. Eletrólitos aquosos também são interessantes para serem aplicados nesses dispositivos, pois os mesmos proporcionam segurança, alta durabilidade, síntese simples e também são considerados eco friendly. Muitas pesquisas têm sido feitas visando ampliar as relativamente pequenas janelas de potencial dos eletrólitos aquosos e, ao mesmo tempo, manter a estabilidade eletroquímica. A falta de padronização na caracterização eletroquímica dos dispositivos tem levado a uma considerável quantidade de publicações com resultados conflitantes. A presente dissertação apresenta resultados de emprego de diferentes técnicas eletroquímicas, FTIR in-situ e Raman in-situ para evidenciar o limite de potencial a partir do qual passa a ocorrer a degradação no dispositivo, constituído de nanotubos de carbono de múltiplas camadas (MWCNTs) e do surfactante dodecil sulfate de sódio (SDS). Os resultados obtidos pelas diferentes técnicas convergiram para um mesmo valor de potencial, indicando a degradação desses materiais em potenciais maiores, abusivos. Constatou-se que a degradação dos MWCNTs e SDS em potenciais abusivos ocorreu com a produção de CO2 e consumo de CH. Os procedimentos empregados determinaram uma janela de potencial segura, que permite uma longa vida útil ao dispositivo. A técnica empregada nesse trabalho é eficiente na identificação de compostos gerados em potenciais abusivos. Essa análise espectro-eletroquímica pode ser aplicada no estudo de outros sistemas, uma vez que a célula utilizada é versátil, podendo contribuir para o desenvolvimento de novos eletrólitos para supercapacitores. Dentre esses, eletrólitos quasi-sólidos têm recebido atenção devido às suas vantagens como condutividade iônica, flexibilidade e resistência mecânica. Essas vantagens permitem que essa categoria de eletrólito seja aplicada em sistemas wearables Ver menos

Abstract: Supercapacitors (SCs) are energy storage devices whose performance is highly associated with the materials that comprise these systems. Carbon-based electrodes have been widely employed in these devices due to their high specific surface area (SSA), easy handling, and low cost. Aqueous electrolytes are also a good choice since they present safety, long cyclability, simple handling, low cost, and eco-friendliness. Extensive research has been performed with aqueous electrolytes, aiming to extend their maximum capacitive cell voltage (UMCV) since energy storage depends on the specific capacitance and the square of UMCV. Thus, the EDLCs materials stability is the primary focus of this study. The major drawback of aqueous electrolytes is that their UMCV is reduced compared to other electrolytes (e.g., organic-based and ionic liquids). In this sense, widening the UMCV for aqueous-based electrolytes is a 'hot topic' and significant research. Unfortunately, the lack of protocols to establish reliable UMCV values has resulted in several conflicting results. Herein, supercapacitor-like cells were prepared, and it was confirmed that multi-walled carbon nanotubes (MWCNT) degrade, producing CO2 under abusive polarisation conditions. The analyses comprised electrochemical techniques, in-situ FTIR and in-situ Raman spectro-electrochemical techniques. From those considerations, the current study uses spectroelectrochemical techniques to support the correct electrode determination and electrolyte stability conditions as a function of operating electrochemical parameters. The results show the possibility of precisely determining the electrode/electrolyte stability window by choosing the correct electrochemical parameters and using spectro-electrochemical techniques. This approach can contribute to presenting valuable information. Also, it can support the new electrolytes design, one of the most critical tasks for supercapacitor to improve their energy density. Herein, it is paid attention to quasi-solid-state electrolytes (QSSEs), which are very interesting because of their ionic conductivity, flexibility, and mechanical strength. These advantages enable this electrolyte category to be applied in wearable systems. After all, this work is just a piece of contribution to the supercapacitors, which play an essential role in the current energy transition Ver menos