Orientador: Edson Tomaz

Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química

Resumo: Os compostos orgânicos voláteis (COVs) são poluentes significativos que incluem uma variedade de produtos químicos, alguns deles têm efeitos adversos à saúde a curto ou longo prazo. Os COVs provenientes das atividades industriais constituem um sério problema ambiental, pois participam de uma...

Resumo: Os compostos orgânicos voláteis (COVs) são poluentes significativos que incluem uma variedade de produtos químicos, alguns deles têm efeitos adversos à saúde a curto ou longo prazo. Os COVs provenientes das atividades industriais constituem um sério problema ambiental, pois participam de uma série de reações fotoquímicas para a formação do ozônio troposférico e de aerossóis orgânicos secundários, bem como para a destruição do ozônio estratosférico e contribuem para a intensificação do efeito estufa. O tolueno é um exemplo de composto aromático volátil (CAV) extremamente tóxico e teratogênico. Dentre as alternativas de tratamento estão os processos oxidativos avançados (POAs) baseados na geração de radicais hidroxila (¿OH) como oxidante. Estes radicais reagem rapidamente com as moléculas orgânicas, baixa seletividade, e os mineralizam para CO2 e H2O através da formação e decomposição de compostos intermediários. Neste trabalho é proposta a degradação do tolueno gasoso comparando duas técnicas sem o uso de catalisadores: um reator em fase líquida contendo uma solução de peróxido de hidrogênio (H2O2) irradiado com luz UV (UV/H2O2); e a associação de um reator em fase gasosa contendo UV/O3 e um reator em fase líquida contendo uma solução de H2O2 irradiado com luz UV (UV/O3 + UV/H2O2), ambos com fluxo contínuo de COV. Nos resultados do processo experimental UV/H2O2 a mineralização do tolueno foi acima de 70% para vazões menores que 300 ml/min. Foi possível alcançar a eficiência da degradação usando concentrações de peróxido de hidrogênio acima de 23%, mantendo esta concentração constante. O volume de trabalho no reator UV/H2O2 de 16,7% a 70% da solução no reator apresentou resultados semelhantes de degradação. Esses resultados indicam que a proporção líquido/gás (L/G) não teve variação significativa no processo avaliado. Nos resultados do processo experimental UV/O3 + UV/H2O2 a mineralização do tolueno foi acima de 90% para vazões menores que 300 ml/min. A concentração acima de 20% de H2O2 é suficiente para a degradação do tolueno, desde que a concentração de H2O2 seja constante. A proporção líquido/gás também não é um parâmetro significativo no processo de associação. Os compostos intermediários formados no reator em fase gasosa do processo UV/O3 + UV/H2O2 foram: benzaldeído, ácido benzóico, acetato de fenila e decanol. Os dados obtidos para a oxidação do tolueno foram bem ajustados para uma reação de pseudoprimeira ordem com reação rápida no filme líquido, considerando alta concentração de peróxido de hidrogênio. O processo desenvolvido baseado na oxidação do tolueno no reator de borbulhamento com UV/H2O2 associado à pré-oxidação com ozônio para o controle de poluição atmosférica mostrou-se muito eficaz para a degradação do tolueno gasoso

Abstract: Volatile organic compounds (VOCs) are major pollutants that include a variety of chemicals, some of them have short- or long-term adverse health effects. VOCs emissions from industrial activities are a serious environmental problem, because they are responsible for increasing...

Abstract: Volatile organic compounds (VOCs) are major pollutants that include a variety of chemicals, some of them have short- or long-term adverse health effects. VOCs emissions from industrial activities are a serious environmental problem, because they are responsible for increasing concentrations of tropospheric ozone, formation of secondary organic aerosols and, indirectly, for the greenhouse effect. Toluene is a volatile aromatic compound (VAC) considered potentially toxic and teratogenic to human health. Among the treatment alternative is advanced oxidation process characterized by the production of hydroxyl radicals (¿OH). They are considered advantageous methods for VOCs reduction mainly for completely mineralize the pollutants (in H2O and CO2), through the formation and decomposition of intermediates. In this study gaseous toluene degradation is proposed in two techniques without catalyst: a liquid reactor with a solution of hydrogen peroxide (H2O2) irradiated with UV light; and an association of a gas phase photoreactor containing ozone (O3) irradiated with UV light and a liquid reactor with a solution of hydrogen peroxide (H2O2) irradiated with UV light, both with continuous VOC flow. The effect of H2O2 presence and concentration, the influence of reactor working volume and the analysis of the absorption of toluene in the liquid and reaction in the liquid, based on the two-film theory also discussed. The mineralization of toluene using UV/H2O2 process was above to 70% with 300 ml/min of flow gas. The influence of H2O2 concentration in toluene photodegradation was studied; 23 % of H2O2 is sufficient to carry on the photoreactions as long as a solution concentration is maintained. It was found that the proportion of liquid phase in the reactor is not a significant parameter in this case; similar results were found for working volume reactor filled with 16.7 to 70 % of liquid phase. The mineralization of toluene using the association UV/O3 + UV/H2O2 process was up to 90% with 300 ml/min of flow gas. It was confirmed that 20 % of H2O2 is sufficient to carry on the photoreactions as long as a solution concentration is maintained. The proportion of liquid phase in the liquid reactor is also not a significant parameter in association process. Intermediate compounds formed in the gas phase reactor of the UV/O3 + UV/H2O2 process were: benzaldehyde, benzoic acid, phenyl acetate and decanol. The data obtained for toluene oxidation were well fitted for a pseudofirst order with fast reaction in liquid film, considering high concentration of hydrogen peroxide. The process based on oxidation of toluene in bubbling reactor with UV/H2O2 associated to ozone pre-oxidation for the control of atmospheric pollution showed to be very effective for the degradation of toluene gas

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