Orientador: Edson Tomaz

Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química

Resumo: Os compostos orgânicos voláteis (COV) são poluentes atmosféricos que geram grande preocupação; além de participarem de diversos problemas ambientais também causam danos diretos à saúde humana, fauna e flora. Dentre as alternativas de tratamento está a fotocatálise heterogênea, um processo...

Resumo: Os compostos orgânicos voláteis (COV) são poluentes atmosféricos que geram grande preocupação; além de participarem de diversos problemas ambientais também causam danos diretos à saúde humana, fauna e flora. Dentre as alternativas de tratamento está a fotocatálise heterogênea, um processo que permite a total mineralização destes compostos ou sua transformação em outros menos danosos. Apesar do alto potencial e das vantagens desta técnica, sua implantação em larga escala ainda esbarra em algumas dificuldades. Um grande desafio é desenvolver e otimizar reatores fotocatalíticos em escala industrial, os estudos de parâmetros de projetos de reatores nessa área são escassos e dificilmente fornecem informações úteis para o scale up de equipamentos pilotos para a fase industrial. Neste trabalho é proposto o estudo da influência de parâmetros de projeto para desenvolver reatores fotocatalíticos aplicáveis ao tratamento de COV. Utilizou-se um reator cilíndrico com 1 m de comprimento e diâmetro interno de 69 mm em cujo interior centralizou-se um tubo de quartzo de 55 mm de diâmetro interno e uma lâmpada UV-C de 100 W. As camadas catalíticas foram feitas com dióxido de titânio P25 recobrindo diferentes partes do equipamento e as concentrações de entrada e saída foram medidas com um analisador contínuo de hidrocarbonetos totais. Com este sistema base e algumas adaptações foram conduzidos os testes de fotodegradação de n-octano e 2,2,4-trimetilpentano em diferentes situações explorando os parâmetros desejados. A conversão de n-octano pela fotocatálise heterogênea no sistema base foi de 66,1% a 95,8% para a faixa de tempo espacial de 15,3 a 39 segundos; nestes valores a contribuição da adsorção foi de 1,25% em média e a da fotólise de 3,8% para reator de aço inox e de 14,5% para reator de titânio. Uma configuração otimizada resultou em melhoras significativas obtendo conversão de 81,2 a 99,5% na mesma faixa de tempo espacial. Diferentes ensaios comprovaram a existência de limitações decorrentes da resistência à transferência de massa no processo, por isso tanto o modelo cinético de primeira ordem quanto o modelo de Langmuir-Hinshelwood foram bem ajustados ao sistema e são úteis para predizer a concentração de saída do reator, e para seu dimensionamento quando uma determinada conversão for requerida. Quanto à fluidodinâmica, o número de Reynolds caracterizou um escoamento em regime laminar (Remáx < 85) portanto, aumentar a turbulência do reator pode melhorar seu desempenho. Comprovou-se que a conversão de COV é altamente influenciada pela área catalítica irradiada, definindo-se o conceito de tempo espacial modificado, um parâmetro mais adequado para descrever reatores fotocatalíticos do que o usual tempo espacial, que depende somente do volume e da área anulares. Estes resultados são relevantes, pois mesmo com a comprovação das limitações de transferência de massa, ainda foi possível atingir elevadas conversões de COV em baixos tempos espaciais. Aliar alta conversão com baixo tempo espacial (na faixa de dezenas de segundos) é a meta para que seja possível escalonar o reator para níveis industriais, uma vez que isto significa a capacidade de tratar maiores vazões em equipamentos menores

Abstract: Volatile organic compounds (VOC) are air pollutants of great concern; besides participating in several environmental problems, they also cause direct damage to human health, fauna and flora. Among the treatment alternatives is heterogeneous photocatalysis, a process that allows the total...

Abstract: Volatile organic compounds (VOC) are air pollutants of great concern; besides participating in several environmental problems, they also cause direct damage to human health, fauna and flora. Among the treatment alternatives is heterogeneous photocatalysis, a process that allows the total mineralization of these compounds or their transformation into less harmful ones. Despite the high potential and advantages of this technique, its large-scale implementation still faces some difficulties. A major challenge is to develop and to optimize photocatalytic reactors on industrial scale, studies of reactor design parameters in this area are scarce and hardly provide useful information for the scaling up of pilot equipment to the industrial phase. This work proposes the study of the influence of design parameters to develop photocatalytic reactors for VOC treatment. A cylindrical reactor of 1 m in length and internal diameter of 69 mm was employed and inside of it a 55 mm internal diameter quartz tube and a 100 W UV-C lamp were centered. The catalytic layers were made with P25 titanium dioxide coated on different parts of the equipment and the inlet and outlet concentrations were measured with a continuous total hydrocarbons analyzer. With this base system and some adaptations, n-octane and 2,2,4-trimethylpentane photodegradation tests were conducted in different situations, exploring the desired parameters. The conversion of n-octane by heterogeneous photocatalysis in the base system was from 66.1% to 95.8% for the spatial time range of 15.3 to 39 seconds; in these values adsorption contribution was 1.25% in average and photolysis contribution was 3.8% for stainless steel reactor and 14.5% for titanium reactor. An optimized design resulted in significant improvement achieving from 81.2 to 99.5% conversion in the same spatial time range. Different experiments have proved limitations due to the resistance to mass transfer in the process, so both the first-order kinetic model and the Langmuir-Hinshelwood model were well fitted to the system and are useful for predicting the reactor output concentration, also for their dimensioning when a particular conversion is required. Regarding fluid dynamics, Reynolds number characterized a laminar flow (Remáx < 85) so increasing the turbulence in the reactor can improve its performance. It was verified that VOC conversion is highly influenced by the irradiated catalytic area, defining the concept of modified spatial time, a more suitable parameter to describe photocatalytic reactors than the usual spatial time, which depends only on the volume and the annular area. These results are relevant because even with mass transfer limitations, it was still possible to reach high VOC conversions in low spatial times. Allying high conversion with low spatial time (within tens of seconds) is the goal for scaling up the reactor to industrial levels, since this means the ability to treat higher flows in smaller equipment

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